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　　摘要：采用噴涂技術制備了石墨烯/PEDOT：PSS 復合透明導電薄膜，并在此基礎上制備了柔性黃光OLED 器件。通過設計DPVBi/Rubrene/DPVBi 勢阱結構，可以實現電荷的有效陷獲，獲得穩定明亮的黃光發射。實驗結果表明，適當增加發光區的厚度，可以提升器件的發光效率和穩定性，在12 V 時器件的效率為0.9 cd/A。該柔性黃光OLED器件在反復彎曲測試中表現出了良好的發光穩定性，發光效率沒有產生明顯變化。

　　有機電致發光（OLED）技術具有高發光效率、質量輕、低成本、高色純度等優越特性而受到學術界及工業界的高度重視[1-5]。柔性有機電致發光顯示（FOLED）是在柔性襯底上制作OLED，不僅擁有傳統玻璃襯底OLED 的優點，還比它更輕薄、更耐碰撞、更方便攜帶。此外FOLED 不僅可以采用卷對卷方式制備，還可以采用噴墨打印方式制作，顯著降低成本，有利于OLED 技術的產業化[6-8]。有機電致發光器件的傳統陽極是氧化銦錫（ITO），這是由于ITO 具有如下優勢：（1）具有高透過率，可達80%以上；（2）具有低表面電阻，一般在10 Ω/□；（3）具有低表面粗糙度，表面起伏為1~3 nm。而基于PET基板的柔性ITO 薄膜，其表面方阻在350~500 Ω/□，透過率可達80%。但是，ITO 中的銦材料具有毒性，價格越來越高，且ITO 薄膜具有脆性，彎曲時容易發生斷裂，從而限制了其在柔性OLED 中的應用。石墨烯透明導電薄膜因其具有與柔性ITO 相當的導電性和透過率，還可在反復彎曲的過程中保持穩定的導電性，在有機光電方面具有廣泛的應用前景，關于其薄膜的制備研究也受到人們的關注[9-12]。其中化學氣相沉積法（CVD）制備石墨烯方法簡單，能制備出高質量的石墨烯薄膜，同時可以實現大面積石墨烯薄膜的生長，并可轉移到多種基體上使用。因此，本文采用化學氣相沉積法制備高質量的石墨烯透明導電薄膜。另外，聚(3，4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT：PSS)材料具有功函數高的特點，是一種良好的透明薄膜導電材料。由于PEDOT：PSS 在彎曲時仍可以保持優異的電學性能以及穩定的光學性能，所以本文選擇PEDOT：PSS 對石墨烯導電薄膜進行表面優化。

　　為了實現高質量的顯示，研制不同顏色的發光器件具有重要的實用意義。黃色是由一定量紅色和綠色組合而成的，黃色雖然不是三原色，但是黃色與藍色互補可以實現柔和白光發射，因此在彩色顯示中具有重要的地位。所以本文將制備的柔性石墨烯/PEDOT：PSS 復合電極應用于黃光OLED 器件中，并系統研究其光電性能。

　　1 器件制備與測試

　　采用自行搭建的化學氣相沉積設備制備石墨烯。實驗以甲烷（CH4）作為碳源，氫氣（H2）作為載氣，25 μm 厚的Cu 箔作為生長基體。反應溫度為1 000 ℃。將制備出的石墨烯薄膜通過聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）轉移到柔性聚對苯二甲酸乙二酯（PET）襯底上。采用噴涂方法在PET/石墨烯薄膜表面噴涂了一層厚度為80 nm 的PEDOT：PSS 薄膜，噴涂完成后，將加熱板溫度設置為150 ℃，加熱樣品15 min。

　　在制備好的 PET/石墨烯/PEDOT：PSS 復合薄膜基礎上，以真空蒸鍍法制備黃光OLED 器件。器件以N，N’-diphenyl-N，N’-bis(1-naphthyl)-(1，1’-biphenyl)-4，4’-diamine (NPB) 作為空穴傳輸層， 以4，4’-bis(2，2’-diphenylvinyl)-1，1’-biphenyl (DPVBi) 與5，6，11，12-tetraphenylnapthacene (Rubrene) 交替蒸鍍兩層作為發光層，以4，7-Diphenyl-1，10-phenanthroline(Bphen)作為空穴阻擋層，最后蒸鍍復合陰極氟化鋰（LiF）/Al，以提高電子注入效率。器件結構如圖1（a）所示。本文所用到的有機材料均購于Aglaia。器件的發光面積為5 mm×5 mm，器件中所用到的有機材料化學結構如圖1（b）所示。

　　為了獲得高亮度、高效率的基于石墨烯的黃光器件，本文對功能層DPVBi 和Rubrene 厚度進行了優化，器件的結構包括如下三種（樣品號為C1，C2，C3）：

　　C1：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(10 nm)/Rubrene(3 nm)/DPVBi(10 nm)/Rubrene(3 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　C2：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(3 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(3 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　C3：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(1 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(1 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　分別對三組器件進行性能測試，采用日立F4600熒光光譜儀獲得其電致發光光譜，采用TopconSR-3A 分光輻射光度計測量器件的發光亮度，采用34401A 安捷倫測試系統測試器件的電流密度-電壓曲線。

　　圖1 （a）黃光OLED 器件結構圖；（b）各功能層材料化學結構

Fig.1 (a) Schematic of the structure of yellow OLED； (b) Chemical structure of the active layers